Wissenschaftler der Friedrich-Schiller-Universität Jena, der University of California Berkeley und dem Institut Polytechnique de Paris nutzen intensives Laserlicht im extrem ultravioletten Spektrum, mit dem sie einen nichtlinear optischen Prozess im Labormaßstab erzeugen, wie es bislang nur an Großforschungsanlagen gelungen ist. Wie das Team in der aktuellen Ausgabe des Fachmagazins „Science Advances“ schreibt, konnte es diesen Effekt erstmals mit einer Laserquelle im Labormaßstab realisieren und damit die Oberfläche einer Titanprobe bis auf atomare Ebene untersuchen.

Chemische Reaktionen, wie sie beispielsweise beim Laden und Entladen einer Batterie auftreten, finden vorrangig an Oberflächen und Grenzflächen statt. Während sich die makroskopischen Produkte einer Reaktion recht einfach untersuchen lassen, ist es bislang jedoch schwierig, ein genaueres Bild über den Verlauf chemischer Reaktionen auf atomarer Ebene zu gewinnen. Dafür sind Messmethoden nötig, die auf den extrem kurzen Zeitskalen, auf denen chemische Reaktionen ablaufen, Beobachtungen ermöglichen.

Prinzipiell eignen sich dafür spektroskopische Methoden mit sehr kurzen Laserpulsen zur zeitlichen Auflösung. Gleichzeitig muss das Laserlicht von sehr kurzer Wellenlänge sein, wie Tobias Helk von der Friedrich-Schiller-Universität Jena erklärt. „Um einzelne Elemente mittels Kernelektronenresonanz gezielt untersuchen zu können, braucht es Laserlicht mit wenigen Nanometern Wellenlänge – also Strahlung im extrem-ultravioletten (XUV) oder Röntgenbereich des Spektrums.“ Für die Beobachtung chemischer Prozesse ist es außerdem wichtig, dass sich die Grenzflächen zwischen Medien und Materialoberflächen untersuchen lassen, an denen chemische Reaktionen stattfinden, so der Physiker weiter. Dafür müssen die Laserpulse, neben kurzer Wellenlänge und kurzer Dauer, auch eine extrem hohe Intensität aufweisen, um sogenannte nichtlineare Effekte hervorrufen zu können, welche es erlauben, das Messsignal auf die Grenzfläche zurückzuführen.

Bisher gibt es jedoch nur sehr wenige Methoden, um solch intensive Laserstrahlung im XUV- und Röntgenbereich zu erzeugen. „Bisher war das nur an Großforschungsanlagen, wie dem Freien-Elektronen-Laser FLASH am DESY möglich“, sagt Prof. Dr. Christian Spielmann vom Institut für Optik und Quantenelektronik der Universität Jena. Er und sein Team haben jetzt jedoch mit Forschenden aus den USA und Frankreich einen Weg gefunden, wie solche Untersuchungen auch in einem gängigen Laserlabor möglich sind.

Nichtlineare Frequenzverdopplung an einer Titanoberfläche

Hierfür wurde ein Soft-X-ray-Laser des Laboratoire d’Optique Appliquee in Palaisseau (Frankreich) als Lichtquelle genutzt. „In unserem Experiment haben wir eine spezielle Fokussiergeometrie aufgebaut, bestehend aus einem sphärisch geformten Spiegel, die es uns erlaubt, die Strahlung des Lasers auf einen sehr kleinen Bereich zu konzentrieren“, berichtet Doktorand Tobias Helk, Erstautor der Studie. Die Strahlung mit einer Wellenlänge von 32,8 Nanometern wurde auf eine ultradünne Titanfolie fokussiert und ihre nichtlineare Wechselwirkung mit den Materieteilchen analysiert. „Wie bereits aus Untersuchungen mit Strahlung im sichtbaren und infraroten Bereich bekannt, lässt sich durch die Wechselwirkung von Lichtteilchen und Materieteilchen Licht mit neuen Eigenschaften erzeugen“, erklärt Helk. Bei einem als „nichtlineare Frequenzverdopplung“ bezeichneten Prozess werden beispielsweise zwei Photonen des eingestrahlten Lichts vom Material absorbiert und ein Photon mit doppelter Frequenz (doppelter Energie) abgestrahlt.

Und genau diesen Effekt konnten die Forschenden jetzt zeigen. Sie haben die aus der Wechselwirkung mit der Titanfolie resultierende Strahlung durch ein Spektrometer getrennt und mittels einer Kamera aufgenommen. Durch den Vergleich von Simulationen mit den Messergebnissen konnten sie außerdem zeigen, dass die resultierende Strahlung an der Oberfläche der Titanfolie entsteht und nicht innerhalb des Materials.

„Diese Form der Oberflächenspektroskopie im XUV-Bereich im Labormaßstab durchführen zu können, öffnet völlig neue Perspektiven. Beispielsweise kann man nun chemische Prozesse an Oberflächen oder verborgenen Grenzflächen aus der Sicht eines einzelnen Atoms in ansonsten komplexen chemischen Umgebungen untersuchen“, ordnet Prof. Dr. Michael Zürch von der University of California in Berkeley das Ergebnis ein. Ferner ermögliche die kurze Pulsdauer der verwendeten Pulse die Untersuchung dynamischer Prozesse an Grenzflächen, wie sie beispielsweise beim Laden und Entladen von Batterien auftreten.