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Incorporation of Transition Metal Ion Guests (Co2+, Ni2+, Cu2+, Zn2+) into the Ti2‐containing 18‐Tungsto‐2‐Arsenate(III) Monolacunary Host

The four 18‐tungsto‐2‐arsenates(III) [M(H2O)(TiIVO)2(α‐AsIIIW9O33)2]12‐ (M = Co2+ (CoTi2), Ni2+ (NiTi2), Cu2+ (CuTi2), Zn2+ (ZnTi2)) have been rationally synthesized by reacting the respective divalent metal ions with the monolacunary, di‐titanium(IV)‐containing polyanion precursor [(TiIVO)2(α‐AsIIIW9O33)2]14‐ (Ti2) in aqueous solution. All four polyanions are isostructural and correspond to dimers with two Ti4+ and one M2+ ion sandwiched between two [AsW9O33]9‐ units. The compounds were characterized in the solid state by single‐crystal XRD, infrared spectroscopy, and thermogravimetric as well as elemental analysis, and in solution by UV‐vis and NMR spectroscopy as well as electrochemistry. Variable temperature magnetic susceptibility and variable field magnetization characterization of the paramagnetic derivatives indicate antiferromagnetic interactions between nearest neighbors in the solid state. The resolved hyperfine structure obtained from the multifrequency EPR measurements on CuTi2 in the solid state led us to assign the ground state to mainly the Cu dx2‐y2 orbital. Despite the fact that the four polyanions are isostructural and have the same overall negative charge, the cyclic voltammetric patterns featuring their chemically reversible reduction waves display distinct features. Electrocatalytic studies demonstrated that the activities of the polyanions towards nitrate reduction are strikingly influenced by the nature of the substituent metal ion.

Autoren:   Kai-Yao Wang, Bassem S. Bassil, Xiaolin Xing, Bineta Keita, Jasleen Kaur Bindra, Kariem Diefenbach, Naresh S. Dalal, Ulrich Kortz
Journal:   European Journal of Inorganic Chemistry
Jahrgang:   2016
Seiten:   n/a
DOI:   10.1002/ejic.201601354
Erscheinungsdatum:   16.11.2016
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